包覆燃料颗粒制备技术研究

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【摘要】本文首先介绍了高温气冷堆核燃料元件生产线工程（827工程）概况，然后讲述包覆燃料颗粒的构成，制备工艺流程及关键设备，最后调试结果表明此制备技术可以生产出各项性能都满足产品技术条件的包覆燃料颗粒。

【关键词】包覆燃料颗粒；流程；制备技术

0前言

827工程是国内首条高温气冷堆核电站燃料元件生产线，为示范电站提供首炉燃料元件和运行后换料所需的燃料元件，并为今后商用高温气冷堆核电厂的燃料元件生产积累技术经验。球形燃料元件由燃料区和无燃料区构成。燃料区是包覆燃料颗粒弥散在石墨基体里的直径为约50mm的球体。无燃料区是围绕燃料区的厚度约5mm（和燃料区相同的石墨基体材料）的球壳。燃料区和无燃料区间无物理上分界面。球形燃料元件的直径为60mm，每个球形燃料元件含7g铀，即约为12000个包覆燃料颗粒。包覆燃料颗粒是高温气冷堆核电站燃料元件的重要组成部分，它是利用化学气相沉积的原理，采用清华大学核能与新能源技术研究院专有技术制备的[1]。包覆燃料颗粒是由二氧化铀燃料核芯、疏松热解碳层、内致密热解碳层、碳化硅层和外致密热解碳层组成。

1工艺原理

合格的UO2燃料核芯在高温流化床沉积炉中采用气相沉积法制成包覆燃料颗粒。包覆基本化学过程：C2H2→2C+H2↑C3H6→3C+3H2↑CH3SiCl3→SiC+3HCl↑

2工艺流程简述

首先检查冷却水源、气源是否正常，水压为0.2~0.3MPa，压缩空气压力为0.5~0.6MPa，氩气、乙炔、丙烯、氢气和甲基三氯硅烷（MTS）供气压力为0.2~0.3MPa。然后抽真空，通氩气，升温，气体从包覆炉底部的喷嘴送入，在包覆炉升温达到一定温度后，将UO2燃料核芯从包覆炉顶部的装料器中放入。分四层进行包覆。第一层，疏松热解碳层。将包覆炉升温至1200℃，氩气作为稀释和载带气体，通入反应气体乙炔，生成疏松热解碳层。疏松热解碳层的密度小于1.1g/cm3，厚度为50~140μm，它的主要作用是储存气态裂变产物，吸收辐照引起的核芯肿胀，缓冲辐照以及温度变化引起的应力，防止裂变反冲核直接轰击致密热解碳层以及解脱燃料核芯与致密热解碳层间的机械耦合。第二层，内致密热解碳层。将包覆炉升温至1400℃，氩气作为稀释和载带气体，通入反应气体乙炔和丙烯，生成内致密热解碳层。内致密热解碳层的密度约1.9g/cm3，厚度为20~60μm，它作为SiC层沉积的基底，用来防止在包覆SiC层时产生的HCl和UO2核芯反应，延缓金属裂变产物对SiC层的腐蚀，承受辐照时对包覆层产生的内压。第三层，碳化硅层。将包覆炉升温至1500℃以上，氩气作为保护气体，氢气作为稀释和载带气体，通入反应气体甲基三氯硅烷（MTS），生成碳化硅层。碳化硅层的密度大于3.18g/cm3，厚度约为25~45μm，由于它的强度高、弹性模量大、具有耐腐蚀性，因此是承受包覆燃料颗粒内压以及阻挡裂变产物释放的关键层。它阻挡固态裂变产物的能力比热解碳层高1~3个量级，强度比热解碳层高好几倍。第四层，外致密热解碳层。将包覆炉降温至1400℃，氩气作为稀释和载带气体，通入反应气体乙炔和丙烯，生成外致密热解碳层。外致密热解碳层的密度约1.9g/cm3，厚度为20~60μm，它是阻挡裂变产物释放的又一道屏障，并且能够保护SiC层免受机械损伤。在完成疏松热解碳层和内致密热解碳层沉积之后要分别取样，用作性能检验。最后包覆炉降温冷却，卸出包覆燃料颗粒产品，进行滚筒筛的筛分和振动台的分选，除去尺寸和球形度不合格的包覆燃料颗粒次品，经性能检验，合格的包覆燃料颗粒送大球制备工序制造球形元件。不合格的包覆燃料颗粒送返品破碎煅烧工序处理。包覆第一、二和四层过程产生的尾气经炭黑除尘器（三级分离：旋风分离、布袋除尘、精密过滤）除去炭黑，剩余的可燃气体在点火装置点火后排入通风系统；包覆第三层（碳化硅层）过程产生的尾气经吸收塔吸收除去HCl气体，剩余的可燃气体在点火装置点火后排入通风系统，HCl吸收产生的NaCl废液排入天然蒸发池。在包覆颗粒的包覆过程中，是由水环真空机组对整个系统进行抽真空，确保包覆炉炉压为微负压（-1～1kPa），满足工艺生产要求。

3关键设备

整个包覆系统是由包覆炉、MTS供给系统、配气柜、炭黑除尘器、吸收塔、水环真空机组和点火器组成[2]。其中关键设备为包覆炉，包覆燃料颗粒的制备过程都是在包覆炉中完成的。包覆炉及辅助系统主要由包覆炉、真空系统、循环冷却水系统、加热电源及温控系统、装卸料系统、防爆管路等组成。

4结论

包覆燃料颗粒各包覆层的厚度、密度方面的性能主要受包覆各层时的反应气体流量、沉积温度、沉积时间的影响[3]。包覆颗粒制备工艺试验投料为贫料，设定好各包覆层的反应气体流量、沉积温度、沉积时间，进行包覆。包覆完毕，再根据制备出的包覆燃料颗粒各包覆层厚度、密度检测结果，调整工艺参数，经过多次试验，最终制备出各项性能都满足产品技术条件的包覆燃料颗粒，为下一步穿衣颗粒制备工序打下良好的基础。

作者:何广昌 张 程 单位:中国核电工程有限公司郑州分公司核工程研究设计所

【参考文献】

［1］高温气冷堆核电站示范工程燃料元件生产线工程初步设计输入资料[S].

［2］包覆炉系统用户手册[S].［3］高温气冷堆核燃料元件生产线调试报告[R].