核环境地下水评价及浓度计算

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放射性核素的分布特征分析

试验在地下水位以下进行时，试验点周围的地下水也会被蒸发。孔穴是汽化作用和原始的地质介质的压缩所造成的。孔穴的大小(或半径)可以根据爆破能的作用力、埋藏的深度以及地质介质的强度而估算出来。在爆炸发生的几秒钟，当温度冷却、气体压力消散后，孔穴内气体成分按相对蒸汽压或沸点的顺序开始冷凝。首先，岩石和重放射性核素，同洞壁上的熔融岩块一起，在孔穴底部积聚成熔融的泥胶土。试验几小时或几天后，上面的材料坍塌进入孔穴内，形成一个垂直的“碎石”竖井。若最初的爆炸点位于地下水位以下，则地下水将会再次涌入孔穴内[5]。放射性核素的化学特性及空间分布取决于爆炸后几毫秒至几小时内发生的复杂动力学过程。大多数放射性核素蒸汽将保留在孔穴区域内。少数放射性核素可能会受压力驱动而从孔穴内逸出。在冷却和冷凝过程中，具有较高沸点的重放射性核素，如241Am和239Pu，首先发生冷凝并与正在凝聚的熔融玻璃体融为一体。沸点较低的放射性核素，如3H、36Cl、22Na和129I，稍后冷凝，其少部分在熔融相中，而大部分通常在洞壁、洞内的碎石表面及竖井底部可以找到。某些放射性核素，如85Kr、90Kr、137Xe，可能以不可冷凝的气体形式存在，然后直接从孔穴/通道系统中移出。一些放射性核素，如90Sr和137Cs，均会在熔融区外面发现，它们是一些只能短期存在的物质（如85Kr、137Xe等衍生物）的产物[5]。理论上放射性区域总是视为一个以试验点为中心的球体。放射性核素是如何在熔融玻璃体内进行冷凝的，以及冷凝后在岩块和回流地下水中的化学状态问题，人们往往知之甚少。熔融体相是混合了气泡和大块玻璃体的各向异性的角砾石，通常内部混合物含有落下的碎石。大部分玻璃体保留了母体岩块的化学组成。当地下水填充孔穴时，碎石内冷凝的放射性核素可能融入水中随地下水流动而发生迁移[5-6]。

源项释放模型及计算结果

根据放射性核素的吸附特性，将3H、90Sr和239Pu作为关注核素，分别代表非吸附性核素、中等吸附性核素和强吸附性核素。在爆后至地下水回涌这一时段内，衰变作用对关注核素的影响是微不足道的，可保守假设：核素全部位于孔穴中且在试验后立即迁移，即忽略地下水填充时间，不考虑早期孔穴条件和爆炸对近场特性的影响。放射性核素大部分包容在孔穴和烟囱的熔融玻璃体中，只有很少部分被地下水浸出。浸出部分的核素随地下水流方向缓慢迁移，可能造成局部范围的地下水污染[5-6]。核素迁移过程中，在衰变、弥散和稀释作用下浓度逐渐降低，同时核素会经历围岩吸附作用所致的阻滞延迟过程。综合考虑源项释放和核素迁移过程的主要机制，可建立图1所示概念模型[6]。2.2计算模式和参数受水力作用、放射性衰变、浸出率和溶解度限值等因素影响，核素的释放具有一定的持续时间、爆炸后残存于孔穴中的核素总量将不断减少、核素释放浓度也将随时间减小、核素总释放量产生的溶液浓度不应超过溶解度限值。由于源项中化学成分复杂，且随时间变化，难以确定可靠的溶解度限值，因此，这里忽略溶解度限值作连续释放情景下核素释放浓度计算，这一处理方式将使计算结果偏大。3H、90Sr和239Pu3种核素物理化学性质差异较大，它们在表面沉积物和玻璃体中的存在份额无法准确获得。参考美国AmchitkaIsland地下核试验场地下水污染评估研究资料[5]，可做如下考虑：（1）鉴于3H分布的不确定性和其在迁移计算中的重要性，假定3H不包含在熔融玻璃体中，3H的释放过程不受（玻璃体）浸出率影响；（2）90Sr和239Pu在玻璃体中的份额f分别为40%和95%，这部分源项核素的释放需考虑浸出率，而剩余部分在孔穴和岩缝表面沉积物中，其释放只受水力作用和放射性衰变影响。源项核素释放浓度由式（1）～（3）计算[6]：Cleachate(t)=INV(0)e-λtVLθ1-!"f+λLINV(0)Le-(λ+λ)tQif（1）式（1）中，Cleachate(t)为地下水中源项核素释放浓度，Bq/m3；λ为放射性衰变常数，a-1；λL为浸出率常数，a-1；INV(0)为核素最初存量，Bq；VL为孔穴体积，m3；θ为孔穴体积含水率，无量纲；Qi为年入渗总量，m3/a。Qi=Ii×A（2）式（2）中，Ii为孔穴中水分渗流速度，m/a；A为孔穴断面面积，m2。浸出率常数λL是源项的一级衰变率，它可利用分配系数方法(NCRPM，1996)来计算。假设渗入的水分流经废物体时，核素浓度在水中和废物中瞬间达到平衡，则浸出率常数λL通过式（3）给出：λL=QiVLRdθ（3）式（3）中，Rd为孔穴中放射性核素的阻滞系数，Rd=1+Kdρ/θ；其中，Kd为分配系数，mL/g；ρ为孔穴的容积密度，kg/m3。源项核素释放浓度主要参数取值及浸出率计算结果见表1。利用科学计算程序MAPLE进行源项核素释放浓度计算，计算结果如图2所示。根源项释放浓度计算结果：（1）核素由孔穴向地下水的释放是一个连续、缓慢的过程，随着时间延续，核素释放浓度逐渐降低，就降低程度而言，3H>90Sr>239Pu。（2）3H的初始浓度达3.9×1010Bq/m3，经历约140a，该活度浓度才降低至饮用水中3H的最大允许浓度(MPC值，1.11×107Bq/m3)，在140a时间段内，3H浓度平均值为4.94×109Bq/m3；随着时间增大，90Sr释放浓度从1.5×109Bq/m3逐步降低，140a时间段内，90Sr浓度平均值为4.08×108Bq/m3。（3）应注意到，尽管3H的半衰期较短，但即使经历约10个半衰期，3H的释放浓度也并没有显著降低，而是仅比初始浓度小了1个量级。这是由于3H在水力作用下释放，受衰变作用影响，其存量和浓度的衰减损失随时间增大而逐渐趋于明显。90Sr的半衰期与3H在同一量级水平但比3H略大，故其释放浓度曲线变化趋势与3H类似，但滞后于3H。（4）在数千年内，239Pu释放浓度在107Bq/m3量级水平变化不大，这是由于239Pu半衰期较大，释放初期随时间的衰减损失非常小，释放浓度的大小主要受浸出率控制；当时间增大至10000a后，239Pu释放浓度受衰变作用的影响逐渐增大，呈随时间增大而递减的态势。

（1）放射性核素地下迁移可利用美国地下核试验场公开资料进行类比分析研究。通过一定埋深下的地下核爆炸特性数据资料，分析源项核素及估算其向地下水释放的浓度和速度，有利于更为合理有效地开展放射性核素的地下迁移与地下水安全评价研究。（2）计算模式主要考虑水力释放和玻璃体浸出机制的计算模式能够给出关注核素在地下水中的释放浓度及其变化规律，可为核废物处置场地下水污染评价等环境模型的参数确定提供重要参考依据。由于模型概化、时间尺度、空间尺度等因素的限制，理论计算结果不是释放情景的准确预测，而是有代表性的预示。（3）核素向地下水的释放是一个连续、缓慢的过程，而且释放浓度也并不是迅速降低。以半衰期最短的3H为例，其向地下水的释放能够持续百年以上，在此时间段内浓度大小也没有显著降低。因此，在地下水环境影响评价中，要对放射性核素释放强度及其变化规律作深入分析，以得出更为科学合理的结果。

本文作者：刘东旭司高华刘勇贾海红于静马金珠工作单位：兰州大学资源环境学院