电解催化交换工艺氢气排放的工艺设计

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摘要:针对联合电解催化交换工艺中的氢气中的含氚水蒸气排放进行研究，在对比分析了两种不同的氢气冷凝方案的基础上，提出了“双冷凝器”的工艺优化设计方案，并分析了“双冷凝器”方案的运行模式。

关键词:联合电解催化交换;冷凝器;氢气排放

联合电解催化交换工艺在水－氢同位素分离领域的应用越来越受到重视［1－2］，因其操作温度较低，工艺条件容易控制等特点，被国际热核聚变实验堆(InternationalThermonuclearExperimentalReactor，ITER)选为水冷却剂中除氚的重要技术路线［3］，同样自日本福岛核事故后，日本东京电力公司也把联合电解催化交换工艺作为其大量含废水除氚的备选重要技术路线。在联合电解催化交换工艺中，含氚废水处理后仅有很少一部分经过富集浓缩后再进行下一步的处理处置，而大部分则转化成气态氢气排放。排放的氢气中含有饱和水蒸气，氚以氧化形态HTO形式存在饱和水蒸气中，其生物毒性比元素态气体强10000倍［4］。因此在氢气排放前，必须对水蒸气进行深度处理。一般采用冷凝的方式将蒸气中的水冷凝，并将冷凝液输送回工艺系统。本文针对氢气中的含氚水蒸气进行研究，优化确定氢气排放工艺。

1联合电解催化交换工艺

该工艺主要有液相催化交换塔单元和电解制氢单元两部分构成［1］，如图1所示。液相催化交换塔中填装有贵金属疏水性催化剂和亲水性填料，电解制氢单元产生的氢气与催化交换塔内向下流动的水进行氢同位素的交换，氚在液相水中富集，在气态氢气相中贫化。含氚水进料位置将催化交换塔分为两段，上段为贫化段，下段为富集段。天然水在贫化段顶部流下，洗脱上升的氢气，贫氚后的氢气在顶部排放;在富集段，含氚的进料水与从贫化段流下来的水混合在富集段与氢气进行同位素交换，这样使富集的氚水在液相催化交换塔底部浓集。

2工艺方案及分析

贫氚的氢气从催化交换塔顶部排出。因催化交换塔的最优反应温度一般维持在60～70℃，从顶部排出的氢气中含有饱和的含氚水蒸气，在氢气安全排放前，需要脱除其中的水蒸气，冷却后的氢气温度为10～15℃。如果采用吸附剂吸附，将会产生大量的放射性废物，一般在催化交换塔顶布置冷凝器，冷凝器采用循环冷却水为冷却介质，通过冷凝使饱和水蒸气冷凝，降低氢气中的氚含量。为了减少对环境的排放，冷却下来的含氚水需要回流进入催化交换塔。2．1常用工艺方案常用的回流方式有两种(图2所示)，图2(A)所示为垂直回流方式，将冷凝器垂直布置在催化交换塔的上方，冷却的含氚水直接回流进入催化交换塔顶。图2(B)方式为泵回流方式，冷凝器在其他合适区域布置，冷凝的含氚水收集到储液罐中，再通过泵输送至催化交换塔。第一种方式布置简单，只需要增加单一冷凝器设备即可。该布置方式的不足主要体现在两方面:(1)由于冷凝的水直接流入塔顶，水中含有一定的氚，与塔顶的天然水相混合，因此直接影响最上面一段催化交换塔的交换效果;(2)在工艺系统运行启动到达平衡稳定期间，在这一段时间内，催化交换塔顶氢气中氚浓度可能会具有较高的水平，该较高浓度的氚一旦附着在冷却器换热管管壁上，难以清除，这将会导致系统平衡时间延长。第二种方式除了增加冷凝器设备外，增加储液罐和液态输送泵设备。该种布置方式增加了液体输送泵来输送含氚水。泵作为动设备，如果长期连续运行，这样就对泵的稳定性和密封性能带来较大挑战。由于泵设备故障率大且含氚水的放射性危害，经常更换易损部件和维修将会对维修人员的健康带来一定影响。该种方式的优势在于可以使回流的水在催化交换塔的对应浓度处回流至催化交换塔2．2优化工艺方案综合分析比较上述两种方案，本文提出了“双冷凝器”的工艺布置方案，工艺流程图如图3所示。在该工艺方案中，A冷凝器垂直布置在催化交换塔顶部，B冷凝器布置在工艺合适位置，A冷凝器和B冷凝器既可以独立运行，也可以串联运行。除此之外，B冷凝器设置了清洗口(阀门V112和V113)，在B冷凝器附着较多氚的情况下，可以对B冷凝器进行清洗，同时若采用串联运行可以优化调节工艺系统中的氢气处理量。2．3工艺运行方式针对双冷凝器的工艺方案，探讨其具体的运行模式:(1)系统开始运行至平衡状态期间，采用B冷凝系统(开启阀门V104、V107、V108、V110和V111，关闭阀门V102和V103)，冷凝后液体储存在储液罐中，后经回流泵输送至催化交换塔。(2)系统稳定后切换至A冷凝器运行(开启阀门V104、V103、V102、V109和V111，关闭阀门V107、V108和V110)。B冷凝器进行清洗后备用(开启阀门V112和V113进行清洗)。(3)若A冷凝器出现故障或进行维修，可以切换至B冷凝器运行。(4)系统若需要增大工艺系统的氢气的处理量，A冷凝器和B冷凝器可以串联运行(关闭阀门V107和V109阀门，开启相应阀门即可)。

3结论

针对联合电解催化交换工艺氢气中的含氚水蒸气安全排放，本文提出的双冷凝器的方案设计可以避免系统启动至平衡运行期间导致的高放射性水平的氚污染冷凝器的问题，同时采用双冷凝器，可以提高系统运行的操作弹性，并可以优化调节工艺系统中氢气的处理量。

参考文献

［1］康艺，阮皓，刁义荣，等．101重水研究堆含氚轻水脱氚方案研究［J］．原子能科学技，2015，49(12):2124－2129．

［2］钟正坤，张莉，孙颖，等．氢－水同位素交换分离因子理论计算［J］．原子能科学与技术，2004，38(2):148－151．

［3］IWAIY，YAMANISHIT，OKUNOK，etal．DesignstudyoffeasiblewaterdetritiationsystemsforfusionreactorofITERscale［J］．JournalofNuclearScienceandTechnology，1996，33(12):981－992．

［4］高飞，杨林君，潘跃龙．压水堆核电站含氚废水产生与排放［J］．核化学与放射化学，2016，38(1):52－56．

作者：吴栋 尹玉国 阮皓 胡石林 单位：中国原子能科学研究院