压水堆氚排放方式及处理技术探讨

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摘要:以某内陆核电厂址为例,研究发现其受纳水体条件能够满足两台机组的氚排放,但不能满足四台机组的氚排放。为探索该厂址四台机组氚排放问题的解决方案,分析了包括异地排放、部分液态氚转换为气态氚排放以及采用氚的富集浓缩技术等方案,以期为将来内陆弱环境流速水域核电厂提供氚排放的解决方案。研究发现:异地排放方案面临审管部门、泄漏后处置以及环境评价等诸多问题;液转气排放方案能够满足另一台机组氚排放;缺乏适合三代压水堆含氚废液特点的成熟除氚技术方案。

关键词:内陆;三代压水堆;氚排放;液转气;除氚

0前言

为实现碳达峰和碳中和的国家重大战略目标,“十四五”及未来较长的时期,发展清洁低碳的核电都必将发挥重要作用。由于沿海厂址有限,国务院《能源发展战略行动计划(2014-2020)》指出:研究论证内陆核电建设。从2004年开始,国内各大核电集团在内陆省份都开展了大规模的核电厂选址工作[1],截至目前,我国有超过20个省份的内陆核电厂址开展可行性研究等工作[2]。现在国内具备一定基础的内陆核电厂址主要是湖南桃花江、湖北咸宁和江西彭泽,已经完成了前期工作。根据世界核协会(WNA)公布的数据,截止到2021年1月1日,全球在运行的441台核电机组中,有251台分布在内陆,占比57%。内陆厂址面临的一种重要问题就是液态流出物排放[3],尤其是缺乏扩散条件较好的受纳水体以及弱环境流速水域。核电站主要的液态放射性流出物就是氚,其排放量远远大于非氚放射性液态流出物[4]。伴随核电装机容量的逐年增加,氚排放应该得到足够的重视[5]。基于此,弱环境流速水域兴建核电站需要解决的问题之一就是氚排放。国家标准《核动力厂环境辐射防护规定》(GB6249-2011)[6]规定了内陆核电厂废液放射性年释放量以及“对于内陆厂址,槽式排放出口处的放射性流出物中除氚、14C外其他放射性核素浓度不应超过100Bq/L,并保证排放口下游1km处受纳水体中总β放射性不超过1Bq/L,氚浓度不超过100Bq/L”。为满足内陆核电站的政策法规标准要求,本文以华龙一号和AP1000技术为代表,研究解决三代压水堆在内陆弱环境流速水域面临的氚排放问题。

1压水堆氚的产生与排放

1.1压水堆氚的产生

核电站反应堆冷却剂中氚的产生,主要归因于反应堆冷却剂中用于控制反应性的硼和用于控制反应堆冷却剂pH的锂,同时还包括燃料和二次中子源中产生的氚通过包壳的扩散。主要产生途径包括[7-8]:①燃料三元裂变产生的氚通过燃料包壳扩散进入主冷却剂;②可燃的中子吸收体中产生的氚通过扩散或包壳破损进入主冷却剂;③二次中子源棒内产生的氚通过燃料包壳扩散进入主冷却剂;④主冷却剂中可溶硼与中子发生核反应产生;⑤主冷却剂中可溶锂与中子发生核反应产生;⑥主冷却剂中氘与中子的反应。

1.2压水堆氚的排放

正常运行期间,压水堆一回路反应堆冷却剂中的氚会通过化学和容积控制系统的下泄以及各类设备的泄漏释放到各厂房或二回路,之后通过放射性废物处理系统以及厂房通风系统等途径进入外部环境。另为了降低一回路冷却剂中氚浓度,使之不超过化学技术规范中的限值,有必要进行排氚操作。三代压水堆华龙一号、AP1000气态、液态氚的释放量见表1。

2内陆三代压水堆氚排放

2.1某内陆核电厂址氚排放问题

根据某内陆厂址受纳水体环境流速[10],测算受纳水体环境可容纳的氚排放量以及2台机组和4台机组(华龙一号)氚排放量,见图1。由图1可以看出(华龙一号):①2台机组按月平均排放,受制于环境容量,其中有5个月不能达标排放;②2台机组通过设置厂内贮存罐,根据环境容量,逐月调节排放,则全年12个月均能达标排放；③4台机组通过设置厂内贮存罐,根据环境容量,逐月调节排放,则全年12个月均不能达标排放,原因在于4台机组氚的总量远超过环境容量。综上,有必要在厂区增加放射性废液贮存罐,当受纳水体不适宜排放废液时(如水量少的枯水期),收集放射性废液,待受纳水体条件允许时受控调节排放。通过逐月调节排放能够满足2台机组氚排放,对于超过环境容量的氚排放需要进一步研究解决措施。

2.2某内陆核电厂址氚排放问题解决措施

2.2.1异地排放方案根据测算,厂址按照4台机组规划,超过某内陆核电厂址环境容量需要异地排放含氚废液量见表2。根据现有研究成果[11-12],初步考虑将超过环境容量的含氚废液通过管道输送或交通运输至适宜含氚废液排放的水体。(1)管道输送。内陆核电厂可以根据电厂冷却塔温排水排放方案选择含氚废液单独排放或与温排水混合排放方案。含氚废液单独排放,运输工作量较低,可以根据受纳水体情况调节排放,但源项浓度较高;温排水混合排放方案,运输工作量大,温排水水量巨大,只能均匀排放,但源项浓度较低。目前国内对于核电厂液态流出物厂外长距离管道输送排放含氚废液还没有明确的法律法规要求,国内外也很少有工程实践。无论采用含氚废液单独排放还是与温排水混合排放方案,都将面临废液泄漏及泄漏监测问题,尤其泄漏后的处置和环境影响评价。(2)交通运输。交通运输方案即通过放射性废液运输槽车将需要异地排放的含氚废液运输到适宜排放的受纳水体处进行排放。《放射性物品安全运输规程》(GB11806-2019)[13]对放射性物品的装运作出了相应的规定。根据含氚废液性质,本方案运输的含氚废液为Ⅱ类低比活度物质(LSA-Ⅱ),该物质被定义为“氚浓度不高于0.8TBq/L的水”。根据GB11806-2019规定,LSA-Ⅱ物质的独家运输需采用IP-2型货包。目前国内尚未有厂外大量运输放射性废液的工程实践,极少数核设施在厂内通过放射性废液运输槽车转运废液。根据调研[12],德国JLGoslar公司放射性废液运输槽车技术成熟,目前已为包括中国原子能科学研究院、三门核电站等供货。国外放射性废液运输槽车已有几十年安全运输经验,技术相对成熟,但是在国内取得相关审管部门批准,仍然面临较大困难。(3)兴建水库。兴建水库即在核电厂排放口上游兴建水库,蓄积大量水资源,人为增大受纳水体水流流量,使得下游受纳水体满足4台机组的含氚废液排放需求,即氚浓度不超过100Bq/L。从广义上来讲,兴建水库也可视为异地排放。根据调研,法国部分核电站在上游建立水库蓄水调节河流枯水期流量[14]。根据测算,兴建的水库年累积蓄水量高达6.16亿m3(华龙一号),对于本就缺乏水资源的弱环境流速水域很难实现,且其对生态环境的影响有待评估。2.2.2液转气排放方案刘新华等[15]2012年提出了“近零排放”概念,废水的“近零排放”指经处理后的废水几乎复用,只有少量排放到环境中。刘新华等[1]2019年进一步提出液转气排放概念,即对于没有适当的受纳水体的核电厂址,处理后的“干净”废液解控后,经过适当的排放工艺,转化为气态流出物进行排放,纳入气态流出物排放管理范畴,这种核电厂放射性废液处理后形成气态流出物排放的技术路线,称为核电厂液态流出物液转气排放,简称液转气排放。分析某内陆厂址四台三代压水堆华龙一号和AP1000核电厂气态、液态氚的释放量占比GB6249-2011控制值的结果见表3。由表2可知,四台华龙一号或AP1000核电厂液态氚的释放量占比明显高于气态氚的释放量占比,约是气态氚占比的2倍,而四台机组气、液态氚释放合计占比气、液态氚控制值的50%左右。该数据分析结果支撑液转气排放方案,即将一部分液态氚通过气态氚途径进行环境释放,根据华龙一号和AP1000氚的释放量以及气态氚控制值,约1台机组的含氚废水可通过液转气途径进行释放,即华龙一号通过液转气途径排放3000m3含氚废水;AP1000通过液转气途径排放1000m3含氚废水。由于目前核电厂液转气排放工程实践较少,也没有明确的技术路线。美国PaloVerde核电厂利用天然蒸发池对废液进行蒸发处理[1]。韩国原子能研究院于1989年建成强制排风的太阳能蒸发设施,即把废液喷淋在悬挂于处理大厅的布条上,利用太阳能蒸发,蒸发水分利用鼓风机排入大气中[16],中国原子能科学研究院101堆含氚废水也通过太阳能蒸发设施处理[16]。目前,部分内陆核设施项目已对液态流出物液转气排放开展初步工作[17]。2.2.3氚的富集浓缩技术目前氚的富集浓缩技术主要应用于重水堆,在轻水堆应用的除氚工程实践较少,主要的除氚技术包括[18-21]:(1)水精馏。水精馏(WD)实现含氚水浓集是基于HTO、T2O和H2O的蒸汽压的微小不同,从而进行氚的分离或预浓集。HTO精馏原理是基于精馏过程中蒸气相与液相之间发生的氢同位素交换反应。水精馏需要庞大的装置,且耗能大,但该方法具有装置结构简单、容易操作、无强腐蚀、不需催化剂等优点,在裂变堆后处理厂废水除氚、聚变堆冷却水回收氚方面很有吸引力。水精馏工艺比较适合轻水中氚的浓集。(2)低温蒸馏。低温蒸馏(CD)基于氢同位素分子不同的沸点,实现氚分离。这种分离要在极低温度下进行,通常采用氦制冷剂为蒸馏柱提供温度为17K的氦气,用来冷却顶部和原料气体,蒸馏柱一般被置于真空的不锈钢容器内,容器又被浸泡在液氮中,液氮外面有保温层。该方法优势是处理量大、分离因子高,是氢同位素分离工业化的首选工艺。该技术主要用于气态氢同位素分离,用于含氚废水的处理时首先要将水中的氢置换出来,成本较高。(3)蒸汽催化交换。蒸气催化交换(VPCE)过程是将含氚重水纯化去除杂质后,加热到200℃与D2气体混合并流通过催化交换柱进行氢同位素交换,含氚重水中的液态氚(DTO)转化成气态氚(DT)形式,与低温精馏(CD)氢同位素分离技术相结合可将气态氚DT分离得到高纯氚(T2)。VPCE工艺只是实现相转换,即将氚或氢由水蒸气相交换到气相,转换为气相DT、HD,进入气相的氚、氢需利用于氢同位素技术进行浓集分离。(4)液相催化交换。液相催化交换(LPCE)核心部分是疏水催化剂。疏水催化剂及亲水填料装填于催化柱,含氚水与交换气H2或D2在催化柱内进行气-液逆流接触,发生氢同位素催化交换反应。氢水交换反应非常慢,需在催化剂作用下才能很快达到平衡。LPCE与VPCE一样,只提供氢同位素的相转换,需与其它技术联合使用才能完成氢同位素的浓集和分离。(5)联合电解催化交换。联合电解催化交换(CECE)把氢同位素相转换与电解预浓缩集中于一身,克服VPCE劣势,结合LPCE优势,不需反复的进行水的蒸发与冷凝,节约了能源,因此受到广泛关注。CECE工艺将电解和催化交换方法相结合,其最大优势是氢气与液态水催化交换过程中重组分向液态水中转移的方向,与电解过程中重组分向电解液中浓集的方向一致。使得CECE的分离因子高达上万。CECE在含氚轻水和重水的氚提取方面,应用前景较好。(6)色谱法。色谱法(GC)分离容量大、分离速率快,且操作简单,采用色谱分离氢同位素的研究一直受到高度的重视,世界许多国家都对其进行了研究和应用。研究表明气相色谱法分离氢同位素具有一定的优势,用于氢同位素分离的气相色谱属于制备色谱。虽然目前上述除氚技术有一定进展,但是仍需要研发适合三代压水堆含氚废液量比较大、氚浓度比较低的除氚技术及其技术组合。

3结论

(1)内陆弱环境流速水域厂址通过增加放射性废液贮存罐,逐月受控调节排放能够满足两台机组氚排放;厂址内增加氚的富集浓缩技术,能够满足四台机组氚排放,但是目前尚未研发出适合三代压水堆含氚废液除氚的技术方案。(2)内陆弱环境流速水域厂址通过异地排放技术方案,包括管道输送和交通运输,可以满足4台机组氚排放,但是面临审管部门、泄漏后处置以及环境评价的诸多问题。(3)内陆弱环境流速水域厂址通过液转气排放方案,除两台机组氚逐月受控调节排放外,还能够满足1台机组氚排放,但是国内尚缺少工程实践和法规标准支撑。

作者:刘红坤 唐辉 丘锦萌 董亮 单位:华龙国际核电技术有限公司